CUI、GUI どちらでも出来ます。まずは GUI から。
1.NUnit の GUI を起動します。(ここでは、NUnit 2.5.9 を使っていますが、他でも変わらないと思います。)

2.メニューの File -> Opne Project から、テストするアセンブリを選択します。

3.選択すると、テストアセンブリに含まれるテストが表示されます。

4.次に、メニューの Project -> Add Assembly... をクリックします。

5.別のテストするアセンブリを選択します。

6.実行すると、複数のテストアセンブリのテストが同時に実行されます。

7.メニューの File -> Save As... から .nunit ファイルを保存してみます。

保存した .nunit ファイルを見てみると、複数のテストアセンブリが指定されていますね!
<NUnitProject> <Settings activeconfig="Default" /> <Config name="Default" binpathtype="Auto"> <assembly path="..\bitbucket\payment\ClassLibrary1\ClassLibrary1\bin\Debug\ClassLibrary1.dll" /> <assembly path="..\bitbucket\payment\ClassLibrary1\ClassLibrary2\bin\Debug\ClassLibrary2.dll" /> </Config> </NUnitProject>